主演动作电影《硬汉》，扮演一位脑部受损伤的退役军人“老三”，为了演好这一角色，刘烨增重40斤，并凭借电影《硬汉》获得第3届大学生影像节最受瞩目男演员奖。
2009年，在陆川执导的战争片《南京南京》中饰演悲壮牺牲的国民党军官陆剑雄，该片获得第57届西班牙圣塞巴斯蒂安国际电影节“金贝壳奖”以及最佳摄影奖，这也是中国电影首次获得该奖项
2010年，主演都市爱情电影《无人驾驶》，饰演游离在高圆圆和李小冉扮演的两个
女人之间的“志雄”，并与姚晨主演时尚爱情电影《爱出色》，饰演先锋艺术家亦鸿。搭档王珞丹出演舞台剧《琥珀》第二版，在各地共演出60场。
2011年，在献礼片《建党伟业》中扮演青年*；同年主演动作电影《硬汉2：奉陪到底》。
2012年，时隔8年再次与舒淇搭档出演刘伟强执导的爱情电影《不再让你孤单》，饰演踏实、接地气并且包容体贴的男主角方镇东；11月，与张震，吴彦祖再次合作主演陆川执导的历史古装电影《王的盛宴》，饰演复杂多疑的刘邦，并凭借该片获得亚洲电影大奖最佳男主角提名。
2013年3月，与张涵予、黄渤合