耶律楚材举孔子五十一代孙孔元措为衍圣公，建庙立林。并召名儒进宫讲经，传授蒙古贵族子弟以圣人之道。在他的努力和支持下，各地陆续兴办起了庙学，以致各地儒生群起响应，“四海钦风”，读书之声响彻大江南北。
耶律楚材上奏元太宗说：“制器者必用良弓，守成者必用儒臣。”太宗于是答应“可官其人”。第二年大会科试，虽“被俘为奴者，亦令就试。”这次考试“得士4300人，免为奴者四之一。”在这批人中，出现了大批杰出人才。只可惜这种考试举行了一次，并未形成制度。耶律楚材还十分注意搜索、保存儒家经典，在征伐战争中，“诸将争取子女玉帛，耶律楚材独收遗书及大黄药材。”许多史书皆因耶律楚材的保存才得以留传下来，元朝修《辽史》就是以他保存的《辽实录》为资料的。耶律楚材平时爱吟诗，曾留《湛然居士集》、《西游录》等传世，堪称一代奇才。
贤相辞世耶律楚材是历史上有名的清官。成吉思汗攻打西夏时，将领们纷纷抢夺金玉财宝，他却收集、保存了许多文集和大量的药材。后来军中疫病流行，这些药材救活了好几万人。公元1227年，他奉命到燕京整顿秩序。当时京畿之内，许多权势人家的子弟，一到黄昏就驾着牛车出来结伙抢劫、行凶杀人